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揭示界面張力在鈣鈦礦晶體生長(zhǎng)過程中作用機(jī)理
來源：材料科學(xué)與工程 瀏覽 1018 次 發(fā)布時(shí)間:2024-04-29
金屬鹵化物鈣鈦礦材料以其優(yōu)異的光電半導(dǎo)體性能而被廣泛應(yīng)用于光電器件的研究，如太陽能電池、光電探測(cè)器、激光器、發(fā)光二極管和晶體管等。當(dāng)前，多數(shù)鈣鈦礦基光電器件以多晶薄膜制備為主。與單晶相比，多晶薄膜表現(xiàn)出較差的電荷傳輸特性，并且容易發(fā)生化學(xué)降解。此外，鈣鈦礦單晶因其無擴(kuò)展缺陷（晶界）而具有許多優(yōu)點(diǎn)，包括高遷移率，長(zhǎng)復(fù)合壽命，低離子遷移率和高穩(wěn)定性。
對(duì)于鈣鈦礦材料結(jié)晶，各國研究者已經(jīng)開發(fā)了多種策略，包括逆溫結(jié)晶，反溶劑蒸汽輔助結(jié)晶，配體輔助結(jié)晶，液相分離誘導(dǎo)結(jié)晶，高溫熔融生長(zhǎng)和液相降溫結(jié)晶方法。其中，基于溶液的鈣鈦礦結(jié)晶方法是常用的選擇。然而，在溶液中快速生長(zhǎng)高質(zhì)量的鈣鈦礦單晶依然面對(duì)諸多挑戰(zhàn)。在控溫結(jié)晶法中，熱對(duì)流容易擾亂結(jié)晶秩序而形成大量缺陷。在反溶劑或配體輔助結(jié)晶法中，雖然排除了溫度梯度的干擾，但精準(zhǔn)控制反溶劑擴(kuò)散難度較大。
此外，反溶劑引起的區(qū)域的溶解度不均勻，易造成溶液組分的偏差，影響晶體質(zhì)量。液相分離誘導(dǎo)結(jié)晶方法通過室溫緩慢蒸發(fā)溶劑來能夠制備出高質(zhì)量的MAPbBr3單晶，但溶劑擴(kuò)散緩慢，限制了單晶的生長(zhǎng)速度。
基于以上挑戰(zhàn)，山東大學(xué)空間科學(xué)與物理學(xué)院空間科學(xué)攀登團(tuán)隊(duì)行星科學(xué)課題組在系統(tǒng)研究界面張力對(duì)鈣鈦礦結(jié)晶過程作用機(jī)理的基礎(chǔ)上，開發(fā)了一種PDMS（聚二甲基硅氧烷）輔助溫度梯度晶體生長(zhǎng)技術(shù)（PTG）。
圖1. MAPbBr3鈣鈦礦結(jié)晶與晶體生長(zhǎng)。(a) PDMS輔助結(jié)晶原理圖；(b) 形核半徑與自由能的關(guān)系；(c) 溶液的表面和內(nèi)部的形核半徑的比較；(d)生長(zhǎng)過程中自由能變化圖解；(e)界面懸浮生長(zhǎng)的力學(xué)圖解。
利用PTG技術(shù)，課題組能夠快速制備出了高質(zhì)量的MAPbBr3鈣鈦礦單晶。該單晶展現(xiàn)出紀(jì)錄級(jí)的最窄XRD搖擺曲線半峰寬0.00806o，以及1002 ns的長(zhǎng)載流子壽命和4.25×109 cm-3超低缺陷態(tài)密度。利用自產(chǎn)的MAPbBr3鈣鈦礦單晶制作的X射線探測(cè)器，實(shí)現(xiàn)了7275μC Gy-1 cm2的高靈敏度和0.67μGy-1的低探測(cè)極限。該課題組的研究工作首次揭示界面張力在鈣鈦礦晶體生長(zhǎng)過程中作用機(jī)理，為高質(zhì)量鈣鈦礦單晶的快速制備提供了一種有效可行的方法，也為深空高能射線探測(cè)器的研制提供了一種新的選擇。
相關(guān)研究成果以“Interface Tension Assisted Temperature-Gradient Crystallization for High-Quality MAPbBr3 Perovskite Single Crystals with Low Defect Density”為題目，以研究論文的形式發(fā)表在ACS Applied Material&Interfaces。